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npj Climate and Atmospheric Science volume 6, Article number: 20 (2023) Citer cet article

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La mise en œuvre de mesures de réduction de la pollution de l'air a considérablement réduit la concentration de particules fines atmosphériques (PM2,5) à Pékin, parmi lesquelles les mesures de conversion "charbon-gaz" peuvent jouer un rôle crucial. Cependant, l'effet de cette mesure de conversion sur le carbone brun (BrC) n'est pas bien connu. Ici, la composition chimique de BrC dans la fraction de type humique (HULIS-BrC) et la fraction insoluble dans l'eau (WI-BrC) a été caractérisée pour des échantillons ambiants de PM2,5 collectés à Pékin avant et après la conversion "charbon en gaz". mesure. Après la mesure de conversion, le nombre de composés HULIS-BrC a augmenté d'environ 14 %, tandis que le nombre de composés WI-BrC a diminué d'environ 8 %. L'intensité de plus de 90 % des composés HULIS-BrC a également augmenté après la mesure de conversion, et en conséquence, les rapports O/C des composés CHO et CHON dans la fraction HULIS-BrC ont généralement augmenté avec l'augmentation des rapports d'intensité après/avant la mesure de conversion, indiquant qu'il y avait plus de composés BrC hautement oxygénés solubles dans l'eau après la mesure de conversion "charbon en gaz". Au contraire, l'intensité de plus de 80 % des composés WI-BrC a diminué après la mesure de conversion, et les rapports O/C des composés CHO et CHON dans la fraction WI-BrC ont généralement diminué avec la diminution des rapports d'intensité après/avant la mesure de conversion. mesure de conversion, indiquant qu'après la mesure de conversion "charbon en gaz", les composés BrC faiblement oxygénés insolubles dans l'eau ont diminué. Ce travail met en lumière les différences de composition chimique du BrC entre avant et après la mesure de conversion "charbon-gaz" et suggère que de futures études sur le BrC de combustion du charbon résidentiel et le BrC secondaire méritent d'être explorées plus avant.

La pollution par la brume avec une forte concentration de particules fines (PM2,5) est un problème environnemental notable en Chine, en particulier pendant la période de chauffage hivernal, entraînant des effets négatifs sur la qualité de l'air et la santé publique1,2,3,4 ainsi que l'impact potentiel sur le climat5,6. Pour atténuer la pollution de l'air, diverses mesures législatives ont été appliquées du gouvernement central aux gouvernements locaux, notamment le "Plan d'action pour la prévention et le contrôle de la pollution de l'air" mis en œuvre en 2013, la "Loi sur la prévention et le contrôle de la pollution de l'air" établie en 2016, et certains des mesures réglementaires, par exemple l'« interdiction des véhicules impairs » et la « production de pointe échelonnée » dans de nombreuses villes. Grâce à ces efforts, la qualité de l'air dans le nord de la Chine s'est considérablement améliorée au cours des dernières années, la concentration moyenne annuelle de PM2,5 passant de 86 μg m−3 en 2013 à 37 μg m−3 en 2021. Néanmoins, la pollution par la brume se produit toujours. moins fréquemment en hiver en Chine du Nord, laissant une question sur le coupable.

Ces dernières années, il y a eu de plus en plus de preuves suggérant que la combustion résidentielle du charbon est une source d'émission majeure responsable de la pollution par la brume hivernale dans le nord de la Chine1,7,8,9,10,11,12. Par exemple, il a été constaté que les émissions directes provenant de la combustion résidentielle de charbon contribuaient à hauteur de 25 % des aérosols organiques (OA) dans les PM1 pendant les jours extrêmement pollués de l'hiver 2014 à Shijiazhuang9 et de 19 % des OA dans les PM1 pendant les jours de forte pollution de l'hiver 2014 à Pékin11. Une mesure de conversion résidentielle "charbon-gaz" a donc été initiée pour la région de Pékin-Tianjin-Hebei et ses environs, qui nécessite le remplacement du charbon par du gaz pour le chauffage et la cuisine résidentiels d'ici fin 2018. En conséquence, le charbon la consommation pour le chauffage à Pékin a diminué de plus de 70 %, passant de 3,47 millions de tonnes en 2015 à 0,97 million de tonnes en 2019 (http://tjj.beijing.gov.cn/), tandis que la concentration de PM2,5 a diminué de 84,0 μg m −3 en 2015 à 47,9 μg m−3 en 2019 en hiver à Pékin (http://sthjj.beijing.gov.cn/). Cela peut affecter l'absorption lumineuse de l'OA, c'est-à-dire la fraction OA absorbant la lumière, qui est également connue sous le nom de carbone brun (BrC), et donc affecter les réactions photochimiques atmosphériques et le forçage radiatif12,13,14,15,16, car les résidences la combustion du charbon a récemment été reconnue comme une importante source de BrC en Chine, en particulier pendant la saison de chauffage17,18,19. Comme les propriétés d'absorption de la lumière du BrC sont déterminées par sa composition chimique, la mesure de conversion résidentielle "charbon en gaz" fournit une plate-forme scientifique unique pour mieux comprendre comment la mesure de conversion affecte la composition chimique du BrC.

Dans cette étude, nous présentons la caractérisation chimique détaillée de différentes fractions de BrC dans des échantillons de PM2,5 collectés dans la ville de Pékin avant et après la mesure de conversion résidentielle "charbon-gaz", avec un chromatographe liquide à haute performance (HPLC) couplé à un réseau de photodiodes (PDA) et un spectromètre de masse Orbitrap haute résolution (HRMS) en ionisation par électrospray en mode négatif (ESI−) et en mode positif (ESI+). Les différences de nombre chromophorique, d'intensité et d'état d'oxydation pour la fraction BrC de type humique (HULIS-BrC) et la fraction BrC insoluble dans l'eau (WI-BrC) sont discutées.

Les formules identifiées sont classées en cinq grandes catégories de composés, notamment CH, CHO, CHN, CHON et contenant du S (CHOS et CHONS), en fonction de leur composition élémentaire. CHO fait référence à des composés contenant des éléments carbone, hydrogène et oxygène. D'autres catégories de composés sont définies de manière analogue. La Fig. 1 supplémentaire montre les tracés de DBE en fonction du nombre d'atomes de C pour toutes les formules attribuées dans les fractions HULIS et WISOC avant (2015) et après (2019) la mesure de conversion "charbon en gaz", ainsi que la ligne de démarcation de référence caractéristiques des hydrocarbures de type fullerène avec DBE = 0,9 × C20,21, des cata-HAP avec DBE = 0,75 × C − 0,520,22 et des polyènes linéaires CxHx+220,22. Les chromophores de BrC ont une absorption efficace de la lumière dans les longueurs d'onde UV-vis, ce qui nécessite une conjugaison ininterrompue sur une partie importante de la structure moléculaire. Par conséquent, les composés avec un rapport DBE/C supérieur à celui des polyènes sont des chromophores BrC potentiels (voir la zone ombrée de la Fig. 1 supplémentaire)20,23. Comme le montre le tableau 1, avant et après la mesure, un total de 9 708 et 11 032 chromophores BrC ont été détectés dans la fraction HULIS, tandis que 11 150 et 10 239 chromophores BrC dans la fraction WISOC, respectivement.

La figure 1 montre le nombre et l'intensité des différentes catégories de chromophores dans les fractions HULIS-BrC et WI-BrC avant et après la mesure de conversion "charbon-gaz". Dans la fraction HULIS-BrC, les chromophores CHON ont la plus grande contribution en nombre (> 50 %) avant et après la mesure, suivis de CHO (~ 32 %), CHN (~ 6 %) et contenant du S (~ 1,5 % ) chromophores (Fig. 2 supplémentaire). Pour les chromophores CHON dans la fraction HULIS-BrC, plus ont été détectés en mode ESI+ qu'en ESI-, et pour les chromophores CHO, plus ont été identifiés en mode ESI-. Ce résultat est conforme à une étude précédente de HULIS dans la région du delta de la rivière des Perles, en Chine, par Lin et al.24. Contrairement à la distribution en nombre, l'intensité des chromophores CHON et CHO était plus élevée en mode ESI- qu'en mode ESI+. Dans la fraction WI-BrC, les chromophores CHON ont également la plus grande contribution en nombre (> 50%) avant et après la mesure, suivis de CHO (~ 23%), CHN (~16%), CH (~ 5%), et chromophores contenant du S (~ 0, 5%) (Fig. 2 supplémentaire). Différent de la fraction HULIS-BrC, le nombre et l'intensité des différentes catégories de chromophores dans la fraction WI-BrC sont tous deux plus élevés en mode ESI+ qu'en mode ESI−. Les différences de nombre et d'intensité de chromophores entre HULIS-BrC et WI-BrC peuvent être attribuées à la différence de composition de chromophores, et les différences de composition de chromophores de HULIS-BrC ou WI-BrC entre ESI− et ESI+ sont principalement dues aux différences mécanismes d'ionisation24,25.

a Nombre et b intensité des chromophores.

Dans la fraction HULIS-BrC, le nombre et l'intensité des chromophores contenant CHON, CHO, CHN et S étaient généralement plus élevés après la mesure de conversion "charbon-gaz" qu'avant la mesure (augmentation d'environ 14 %, 15 % , 7 % et 3 % en nombre et 80 %, 81 %, 24 % et 51 % en intensité pour les chromophores contenant CHON, CHO, CHN et S, respectivement). Cependant, dans la fraction WI-BrC, le nombre et l'intensité des chromophores contenant CHON, CHO, CHN, CH et S étaient généralement plus faibles après la mesure qu'avant la mesure (diminution d'environ 8 %, 6 %, 12 %, 9 % et 13 % en nombre et 34 %, 35 %, 44 %, 52 % et 19 % en intensité pour les chromophores contenant CHON, CHO, CHN, CH et S, respectivement) (Fig. 3 supplémentaire). Ces résultats indiquent qu'après la mesure de conversion "charbon-gaz", les chromophores HULIS-BrC ont augmenté tandis que les chromophores WI-BrC ont diminué, ce qui pourrait fournir un guide pour une étude future sur les influences de la mesure sur les propriétés optiques et le forçage radiatif de BrC atmosphérique.

La figure 4 supplémentaire montre les spectres de masse reconstruits des chromophores HULIS-BrC et WI-BrC avant et après la mesure de conversion "charbon en gaz", qui montrent des différences évidentes. On peut voir qu'après la mesure de conversion "charbon-gaz", l'intensité de certains chromophores a augmenté tandis que d'autres ont diminué. Par exemple, dans la fraction WI-BrC attribuée en mode ESI+, l'intensité totale était plus élevée pour les chromophores CHN+ que pour les chromophores CHO+ avant la mesure, tandis que l'intensité totale des chromophores CHO+ était similaire à celle des chromophores CHN+ après la mesure. Les différences dans les spectres de masse des fractions de BrC avant et après la mesure de conversion "charbon en gaz" indiquent que le changement des sources d'émission et, par conséquent, le traitement atmosphérique modifient la composition chromophore du BrC atmosphérique. Dans les sections suivantes, les différences pour les cinq catégories de chromophores dans les fractions BrC avant et après la mesure de conversion "charbon-gaz" sont discutées.

Les composés CHO sont une classe de composés communs identifiés dans les aérosols organiques atmosphériques26,27,28,29, qui pourraient provenir à la fois des émissions primaires30,31 et de la formation secondaire32,33. Un total de 3099 et 3556 chromophores CHO ont été attribués dans la fraction HULIS-BrC avant et après la mesure "charbon à gaz", respectivement, et en conséquence 2551 et 2410 ont été attribués dans la fraction WI-BrC (Fig. 1). La figure 2 montre ce diagramme de van Krevelen pour les chromophores CHO dans les fractions HULIS-BrC et WI-BrC en mode ESI- (CHO-). Les formules moléculaires moyennes pondérées en intensité maximale (MFavg) pour les CHO-chromophores dans HULIS-BrC et WI-BrC étaient C9.85H8.21O3.43 et C11.56H8.81O2.93, respectivement, avant "coal-to-gas" mesure de conversion, et C9.66H8.05O3.60 et C11.09H8.56O3.04, respectivement, après la mesure (tableau supplémentaire 1). Les chromophores CHO− dans la fraction HULIS-BrC avant et après la mesure étaient dominés par les aromatiques monocycliques (2,5 ≤ Xc < 2,7) (44 % et 45 % en termes d'intensité maximale, respectivement) et les aromatiques polycycliques (2,7 ≤ Xc) (44 % et 42 % en termes d'intensité maximale, respectivement) (Fig. 2a, b). L'intensité correspondante de la plupart des chromophores CHO− dans la fraction HULIS-BrC était plus élevée après la mesure qu'avant la mesure, et les rapports O/C augmentaient généralement avec l'augmentation des rapports d'intensité après/avant la mesure (Fig. 2e). Par exemple, les rapports moyens O/C des CHO-chromophores dans la fraction HULIS-BrC étaient non aromatiques (Xc < 2,5) (0,49) > aromatiques monocycliques (0,30) > aromatiques polycycliques (0,24), et les rapports d'intensité moyens après /avant la mesure était également non aromatiques (2,6 fois) > aromatiques monocycliques (2,1 fois) > aromatiques polycycliques (1,9 fois). Par ailleurs, seuls 5 chromophores CHO supplémentaires dans la fraction HULIS-BrC ont été identifiés avant la mesure, mais aucun après la mesure, et leurs rapports O/C étaient tous inférieurs à 0,3 (0,18 en moyenne). En comparaison, 229 chromophores CHO− supplémentaires dans la fraction HULIS-BrC ont été identifiés après la mesure mais aucun avant la mesure, avec un rapport O/C de 0,34 en moyenne. Le rapport O/C pondéré en fonction de l'intensité maximale (O/Cavg) des chromophores CHO− dans la fraction HULIS-BrC était de 0,36 et 0,39 avant et après la mesure de conversion « charbon-gaz », respectivement (tableau supplémentaire 1). Ces résultats indiquent qu'il existait plus de chromophores CHO hautement oxygénés dans la fraction HULIS-BrC après la mesure de conversion "charbon en gaz" qu'avant la mesure. Cette augmentation des CHO-chromophores dans HULIS-BrC pourrait éventuellement s'expliquer par l'augmentation de BrC34,35 secondaire. Bien que les concentrations de PM2,5 et d'autres polluants (ex. CO et NO2) aient effectivement diminué à Pékin après la mesure de conversion "charbon-gaz" (52 et 38 μg m−3 de PM2,5 et NO2, respectivement, 0,8 mg m−3 de CO) par rapport à celles avant mesure (84 et 52 μg m−3 de PM2,5 et NO2, respectivement, 1,4 mg m−3 de CO), la concentration en O3 (60 et 67 μg m−3 avant et après la mesure de conversion "charbon en gaz", respectivement) (http://sthjj.beijing.gov.cn/) n'a pas diminué, ce qui est l'une des principales sources de radicaux OH. Siemens et al.35 ont rapporté la formation de CHO-chromophores secondaires à partir de la photooxydation de composés organiques volatils aromatiques (COV) anthropiques.

a, b Diagramme de Van Krevelen pour les chromophores CHO− dans la fraction HULIS-BrC. c, d Similaire à (a, b), mais dans la fraction WI-BrC. e Rapports d'intensité correspondants après/avant (2019/2015) la mesure des CHO-chromophores dans la fraction HULIS-BrC. f Similaire à (e), mais dans la fraction WI-BrC. L'aire des cercles est proportionnelle à la quatrième racine de l'intensité des chromophores individuels, et la barre de couleur indique l'équivalent de l'aromaticité (noir avec Xc < 2,5, rouge avec 2,5 ≤ Xc < 2,7 et bleu avec Xc ≥ 2,7). L'insert plot représente les chromophores identifiés uniquement avant ou après la mesure.

Les chromophores CHO− dans la fraction WI-BrC avant et après la mesure de conversion « charbon-gaz » étaient dominés par les aromatiques polycycliques (47 % et 46 % en termes d'intensité maximale, respectivement) et les aromatiques monocycliques (40 % et 40 % , respectivement) (Fig. 2c, d). Contrairement aux chromophores CHO- dans la fraction HULIS-BrC, l'intensité correspondante de la plupart des chromophores CHO- dans la fraction WI-BrC était plus élevée avant la mesure qu'après la mesure, et les rapports O/C de CHO- dans WI-BrC fraction a généralement augmenté avec la diminution des rapports d'intensité avant / après la mesure (Fig. 2f). Par exemple, les rapports moyens O/C des chromophores CHO− dans la fraction WI-BrC étaient non aromatiques (0,48) > aromatiques monocycliques (0,28) > aromatiques polycycliques (0,17), et les rapports d'intensité moyens avant/après la mesure étaient aromatiques polycycliques (1,8 fois) > aromatiques monocycliques (1,5 fois) > non aromatiques (1,2 fois). Il y avait 97 chromophores CHO supplémentaires dans la fraction WI-BrC identifiés avant la mesure mais aucun après la mesure, avec un rapport O/C moyen de 0,16, alors que seulement 15 chromophores CHO supplémentaires dans la fraction WI-BrC ont été identifiés après la mesure. mais aucun avant la mesure, avec des rapports O/C moyens de 0,44. Le O / Cavg des chromophores CHO- dans la fraction WI-BrC était de 0, 29 et 0, 31, respectivement, avant et après la mesure de conversion "charbon en gaz" (tableau supplémentaire 1). Ces résultats indiquent qu'il existait moins de chromophores CHO faiblement oxygénés dans la fraction WI-BrC après la mesure de conversion "charbon en gaz" qu'avant la mesure, ce qui peut être lié à la réduction des émissions primaires (par exemple, la combustion du charbon et de la biomasse) 36,37.

Les chromophores CHO + dans les fractions HULIS-BrC et WI-BrC ont des caractéristiques changeantes similaires avec les chromophores CHO− dans les fractions HULIS-BrC et WI-BrC avant et après la mesure "charbon à gaz" (Figure 5 supplémentaire). Ces résultats indiquent qu'après la mesure de conversion "charbon en gaz", les chromophores CHO insolubles dans l'eau ont diminué, tandis que les chromophores CHO solubles dans l'eau ont augmenté.

Les chromophores CHON ont le nombre le plus élevé de fractions BrC avant et après la mesure de conversion "charbon en gaz". Un total de 5852 et 6674 chromophores CHON ont été attribués dans la fraction HULIS-BrC avant et après la mesure, respectivement, tandis que 6162 et 5676 ont été attribués dans la fraction WI-BrC en conséquence. Les MFavg pour les chromophores CHON- et CHON+ dans HULIS-BrC étaient C7.67H7.21O3.50N1.11 et C10.21H9.96O1.95N1.30, respectivement, avant la mesure de conversion "charbon en gaz", et C7.62H7 .06O3.59N1.18 et C10.13H10.12O2.24N1.38, respectivement, après la mesure. Les MFavg pour les chromophores CHON- et CHON + dans WI-BrC étaient C8.80H8.81O3.47N1.10 et C13.06H12.14O1.78N1.35, respectivement, avant la mesure de conversion "charbon en gaz", et C8. 56H8.33O3.62N1.21 et C12.52H12.12O1.95N1.44, respectivement, après la mesure (tableau supplémentaire 1). Ces résultats suggèrent que les chromophores CHON dans BrC après la mesure de conversion "charbon-gaz" contiennent plus d'atomes O et N en moyenne que ceux avant la mesure. La figure 3 montre le diagramme de van Krevelen pour les chromophores CHON dans les fractions HULIS-BrC et WI-BrC attribuées en mode ESI-. Les chromophores CHON- dans la fraction HULIS-BrC étaient dominés par les aromatiques monocycliques (59% et 61% en termes d'intensité maximale avant et après la mesure, respectivement) (Fig. 3a, b), et l'intensité correspondante de la plupart des CHON − les chromophores dans la fraction HULIS-BrC étaient plus élevés après la mesure qu'avant la mesure (Figure 6a supplémentaire). Nous avons en outre classé les chromophores CHON dans la fraction HULIS-BrC en différents sous-groupes en fonction de leurs rapports O / N (Fig. 4a, b); on peut voir que la plupart des chromophores CHON− dans la fraction HULIS-BrC (56 % et 56 % en termes de nombre de formules avant et après la mesure, respectivement) ont O/N ≥ 3, qui peut contenir un nitro (–NO2) ou groupe nitrooxy (–ONO2). De plus, plus de 35 % des chromophores CHON- dans la fraction HULIS-BrC ont O/N ≥ 4, ce qui peut indiquer la présence d'autres groupes fonctionnels oxygénés, tels qu'un groupe hydroxyle (–OH) ou un groupe carbonyle (C = O)24,38. Il y avait 12 chromophores CHON- dans la fraction HULIS-BrC identifiés seulement avant la mesure mais aucun après la mesure et 75% d'entre eux ont O/N < 3. Au contraire, 302 chromophores CHON- dans la fraction HULIS-BrC ont été assignés seulement après la mesure mais aucun avant la mesure et plus de 50 % d'entre eux ont O/N ≥ 3. Ces résultats indiquent que la plupart de ces chromophores CHON- augmentés dans la fraction HULIS-BrC après la mesure de conversion "charbon-gaz" peuvent être des composés nitroaromatiques et organonitrates, qui pourraient provenir d'une formation secondaire24,39,40,41,42. Wang et al.42 ont rapporté la formation de CHON-chromophores à partir de l'oxydation de COV anthropiques en présence de NOx".

CHON− chromophores dans les fractions a, b HULIS-BrC et c, d WI-BrC. L'aire des cercles est proportionnelle à la quatrième racine de l'intensité des chromophores individuels, et le graphique d'insertion représente les chromophores identifiés uniquement avant ou après la mesure. La barre de couleur indique l'équivalent aromatique (noir avec XC < 2,5, rouge avec 2,5 ≤ XC < 2,7 et bleu avec XC ≥ 2,7).

a, c Nombre de différents sous-groupes de chromophores CHON− dans les fractions HULIS-BrC et WI-BrC avant (2015) la mesure de conversion « charbon-gaz ». b, d Similaire à (a, c), mais après (2019) la mesure de conversion « charbon-gaz ».

Les chromophores CHON− dans la fraction WI-BrC avant et après la mesure de conversion "charbon en gaz" étaient également prédominés par les aromatiques monocycliques (53% et 54% en termes d'intensité maximale, respectivement) (Fig. 3c, d). Différente des chromophores CHON- dans la fraction HULIS-BrC, l'intensité correspondante d'une majorité de chromophores CHON- dans la fraction WI-BrC était plus élevée avant la mesure qu'après la mesure (Fig. 6b supplémentaire). Les chromophores CHON- avec un rapport O/N de 2 dominaient les chromophores CHON- dans la fraction WI-BrC et la plupart des chromophores CHON- dans la fraction WI-BrC ont O/N < 3 (57 % et 53 % en termes de numéros de formule avant et après la mesure, respectivement) (Fig. 4c, d), ce qui suggère qu'ils peuvent contenir des groupes fonctionnels azotés réduits (par exemple, des amines)24,38. Il y avait 223 chromophores CHON− dans la fraction WI-BrC assignés seulement avant la mesure mais aucun après la mesure, et environ 79% d'entre eux ont O/N < 3, alors que seulement 43 chromophores CHON− dans la fraction WI-BrC ont été assignés après la mesure, mais aucun avant la mesure et environ 81% d'entre eux ont O/N < 3. Ces résultats indiquent qu'après la mesure de conversion "charbon-gaz", CHON− chromophores avec des structures moins oxydées dans WI-BrC fraction a beaucoup diminué, ce qui peut être dû à la diminution des émissions de combustion36,43,44.

Les chromophores CHON+ dans la fraction HULIS-BrC avant et après la mesure de conversion "charbon en gaz" ont des caractéristiques similaires avec les chromophores CHON- dans la fraction HULIS-BrC, qui étaient également dominés par les aromatiques monocycliques (55 % et 53 % en termes de pic intensité, respectivement) (Figure supplémentaire 7a, b). L'intensité correspondante de la plupart des chromophores CHON + dans la fraction HULIS-BrC était également plus élevée après la mesure qu'avant la mesure (Fig. 8a supplémentaire), et davantage de chromophores CHON + supplémentaires dans la fraction HULIS-BrC n'ont été attribués qu'après la mesure (Fig. 8a supplémentaire). Figures 7a, b). La composition chromophore de CHON+ était différente de CHON− dans la fraction HULIS-BrC, ce qui pourrait être dû à la différence d'efficacité d'ionisation entre les modes positif et négatif24,25. Une majorité de chromophores CHON + dans la fraction HULIS-BrC ont O / N <3 (69% et 68% en termes de nombres de formules avant et après la mesure, respectivement) (Fig. 9a, b supplémentaires), ce qui suggère qu'ils pourraient contenir de l'azote réduit groupes de fonctions24,38. Différent des chromophores CHON+ dans la fraction HULIS-BrC, les chromophores CHON+ dans la fraction WI-BrC avant et après la mesure étaient principalement composés d'aromatiques polycycliques (47 % et 44 % en termes d'intensité de pic, respectivement) et d'aromatiques monocycliques (34 % et 34 %, respectivement) (Fig. 7c, d supplémentaires). Comme les chromophores CHON− dans la fraction WI-BrC, la plupart des chromophores CHON+ dans la fraction WI-BrC ont également O/N < 3 (62 % et 60 % en termes de numéros de formule avant et après la mesure, respectivement) (Figure supplémentaire 9c, d). L'intensité correspondante de la plupart des chromophores CHON + dans la fraction WI-BrC était plus élevée avant la mesure qu'après la mesure (Fig. 8b supplémentaire), et davantage de chromophores CHON + supplémentaires ont été attribués dans la fraction WI-BrC uniquement avant la mesure (Fig. 7c supplémentaire). , d). Ces résultats suggèrent qu'il y avait un grand nombre de chromophores CHON + avec de faibles degrés d'oxydation dans le BrC soluble dans l'eau et insoluble dans l'eau, et après la mesure de conversion "charbon en gaz", les chromophores CHON + solubles dans l'eau ont augmenté, tandis que les chromophores CHON + insolubles dans l'eau ont diminué.

En mode ESI+, un total de 603 et 643 chromophores CHN dans la fraction HULIS-BrC ont été attribués avant et après la mesure de conversion « charbon-gaz », respectivement (6,2 % et 5,8 % en termes de nombre de formules, respectivement), et 1811 (16,2%) et 1587 (15,5%) ont été identifiés dans la fraction WI-BrC, respectivement. Les chromophores CHN + attribués dans cette étude étaient composés d'aromatiques (Xc ≥ 2,5), impliquant un haut degré d'aromaticité. Le diagramme de van Krevelen des chromophores CHN+ dans les fractions HULIS-BrC et WI-BrC avant et après la mesure "charbon-gaz" est illustré à la Fig. 5. Les chromophores CHN+ dans la fraction HULIS-BrC étaient principalement composés d'aromatiques polycycliques ( 69 % et 67 % en termes d'intensité maximale avant et après la mesure, respectivement) (Fig. 5a, b). L'intensité correspondante de la plupart des CHN + dans la fraction HULIS-BrC était plus élevée après la mesure qu'avant la mesure (Fig. 10a supplémentaire), et davantage de chromophores CHN + supplémentaires dans la fraction HULIS-BrC n'ont été attribués qu'après la mesure. Les chromophores CHN + dans la fraction WI-BrC étaient également principalement composés d'aromatiques polycycliques (86% et 85% en termes d'intensité maximale avant et après la mesure, respectivement) (Fig. 5c, d). Cependant, l'intensité correspondante d'une majorité de chromophores CHN + dans la fraction WI-BrC était plus élevée avant la mesure qu'après la mesure (Fig. 10b supplémentaire), et davantage de chromophores CHN + supplémentaires dans les fractions WI-BrC n'ont été attribués qu'avant la mesure. Il convient de noter que dans la fraction HULIS-BrC avant et après la mesure "coal-to-gas", les chromophores CHN + ont généralement des atomes de carbone <15 et DBE 5–12 (Fig. 11a, b supplémentaires), qui ont été suggérés être des alcaloïdes44, et dans la fraction WI-BrC, il y avait un grand nombre de chromophores CHN + avec des atomes de carbone> 15 et DBE 12–24 (Fig. 11c, d supplémentaires), qui ont été attribués à des structures aromatiques fusionnées et N-hétérocycliques anneaux24,44. Selon des études antérieures, l'augmentation des chromophores CHN+ dans la fraction HULIS-BrC peut être formée à partir de la photooxydation des hydrocarbures aromatiques45,46, et les chromophores CHN+ décédés dans la fraction WI-BrC pourraient être dus à la réduction de la combustion des combustibles fossiles (en particulier le charbon). combustion)38,47,48.

a, c Diagramme de Van Krevelen pour les chromophores CHN+ dans les fractions HULIS-BrC et WI-BrC avant (2015) la mesure de conversion « charbon-gaz ». b, d Similaire à (a, c), mais après (2019) la mesure de conversion « charbon-gaz ». L'aire des cercles est proportionnelle à la quatrième racine de l'intensité des chromophores individuels, et la barre de couleur indique l'équivalent de l'aromaticité (noir avec XC < 2,5, rouge avec 2,5 ≤ XC < 2,7 et bleu avec XC ≥ 2,7). L'insert plot représente les chromophores identifiés uniquement avant ou après la mesure.

Un total de 154 et 159 chromophores contenant du S ont été identifiés dans la fraction HULIS-BrC avant et après la mesure « charbon-gaz », respectivement, alors qu'ils étaient 62 et 54 dans la fraction WI-BrC. Les chromophores contenant du S comprennent CHOS et CHONS. Pour les chromophores CHOS, ils étaient dominés par des composés aliphatiques (Xc < 2,5), et la plupart d'entre eux ont été détectés dans la fraction HULIS-BrC en mode ESI-. La majorité des chromophores CHOS ont des rapports O / S de 4 à 11 (Fig. 12 supplémentaire), indiquant la possibilité d'au moins un groupe fonctionnel -OSO3H et donc une classification possible en organosulfates (OS) 29,38. L'intensité correspondante de la plupart des chromophores CHOS dans BrC était plus élevée après la mesure de conversion "charbon en gaz" (7,0 × 107 au total) qu'avant la mesure (5,5 × 107 au total) (Fig. 13 supplémentaire), ce qui pourrait être formé par des réactions secondaires de précurseurs primaires24,38,49,50,51. Pour les chromophores CHONS, dans la fraction HULIS-BrC, la plupart d'entre eux ont été identifiés en mode ESI−, tandis que dans la fraction WI-BrC, une majorité d'entre eux ont été mesurés en mode ESI+ (Fig. 14 supplémentaire). Comme les chromophores CHOS, plus de chromophores CHONS ont été attribués dans la fraction HULIS-BrC que dans la fraction WI-BrC. Plus de 70% des chromophores CHONS dans les fractions HULIS-BrC et WI-BrC ont des atomes O <7, ce qui suggère qu'ils peuvent contenir du S réduit (par exemple, des composés aromatiques contenant du S) ou des groupes fonctionnels N réduits (par exemple, nitrile)36. En outre, avant et après la mesure, environ 24 % et 26 % des chromophores CHONS dans la fraction HULIS-BrC et environ 21 % et 20 % des chromophores CHONS dans la fraction WI-BrC ont été attribués avec des atomes O ≥ 7, ce qui suggère qu'ils peuvent contenir un –OSO3H et un groupe fonctionnel –NO3 et il s'agit probablement de nitrooxy-organosulfates27,29,36,38, qui peuvent être formés par l'oxydation photochimique des COV dans des conditions élevées de NOx49,52. Semblable aux chromophores CHOS, l'intensité correspondante de la plupart des chromophores CHONS dans BrC était également plus élevée après la mesure de conversion "charbon en gaz" qu'avant la mesure (Fig. 13 supplémentaire).

Tous les chromophores CH identifiés dans cette étude ont Xc ≥ 2,5, parmi lesquels plus de 95 % ont Xc ≥ 2,7 (Fig. 15 supplémentaire), ce qui suggère qu'il s'agit probablement d'hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) qui ont été identifiés comme des chromophores importants dans la fraction WI-BrC. dans les aérosols ambiants53. Dans cette étude, un total de 564 et 512 chromophores CH+ ont été assignés dans la fraction WI-BrC avant et après la mesure « charbon-gaz », respectivement. L'intensité correspondante de la plupart des chromophores CH + (> 95%) était plus élevée avant la mesure qu'après la mesure, indiquant qu'après la mesure de conversion "charbon en gaz", les chromophores CH + dans les aérosols atmosphériques ont diminué de manière significative, ce qui peut être attribué à la réduction des émissions de combustion54,55.

Cette étude révèle des changements évidents dans la composition chimique du BrC atmosphérique à Pékin pendant la période de chauffage avant et après la mesure de conversion "charbon-gaz", fournissant de nouvelles informations sur l'importance de la combustion du charbon dans le monde réel en tant que source de BrC. Après la mesure, le nombre et l'intensité des chromophores WI-BrC ont diminué, tandis que le nombre et l'intensité des chromophores HULIS-BrC ont augmenté. En outre, plus de chromophores hautement oxygénés ont été trouvés dans la fraction HULIS-BrC, et moins de chromophores faiblement oxygénés existaient dans la fraction WI-BrC après la mesure qu'avant la mesure, probablement en raison de la réduction des émissions de charbon résidentiel ainsi que le changement de la capacité oxydative atmosphérique. Ces résultats suggèrent que l'impact des mesures de réduction des émissions sur la composition chimique du BrC est complexe et que des recherches supplémentaires sont nécessaires à l'avenir. Par exemple, certaines études ont montré que les revêtements de BrC sur le BC peuvent améliorer l'absorption de la lumière du BC56,57,58 ; il est important de comprendre l'influence de la mesure de conversion "charbon-gaz" sur l'état de mélange de l'aérosol carboné et donc les effets sur le forçage radiatif. En outre, l'augmentation du BrC soluble dans l'eau après la mesure peut entraîner une augmentation de la teneur en aérosol et en eau liquide et donc la formation de BrC secondaire via des photoréactions aqueuses, qui affectent par conséquent la durée de vie du BrC dans l'atmosphère59,60,61. Les changements dans la composition chimique du BrC pourraient également transformer la distribution en taille des particules atmosphériques, affectant ainsi l'absorption de la lumière et le forçage radiatif des particules atmosphériques54,62,63.

Des échantillons quotidiens de filtres PM2,5 ambiants ont été collectés du 17 janvier au 15 mars en 2015 et 2019 sur le toit (~20 m au-dessus du sol ; 39,99°N, 116,32°E) du Centre national des nanosciences et technologies à Pékin, Chine , qui était entouré de zones résidentielles, de circulation et commerciales. Des échantillons de filtres ont été prélevés sur des filtres en fibre de quartz précuits (780 °C, 3 h) (20,3 × 25,4 cm ; Whatman, QM-A, Clifton, NJ, États-Unis) à l'aide d'un échantillonneur de PM2,5 à volume élevé (1,05 m3 min-1 ; Tisch, Cleveland, OH). Après le prélèvement, les échantillons ont été emballés dans des feuilles d'aluminium cuites et stockés dans un congélateur à -20 ° C jusqu'à une analyse plus approfondie.

Les échantillons de filtres combinés (3,526 cm2 pour chacun des 6 échantillons à forte absorption de lumière) ont été extraits pour différentes fractions de carbone organique (OC). Afin d'obtenir un résultat plus significatif, les échantillons sélectionnés ont tous un coefficient d'absorption lumineuse (Abs) supérieur à la valeur moyenne (Abs moyen à 365 nm (Abs365) de 23,0 ± 14,2 et 10,0 ± 6,2 M m−1 avant et après "coal -to-gas "mesure de conversion, respectivement), et la concentration Abs365 et OC des échantillons sélectionnés ont été présentés dans le tableau supplémentaire 2. La fraction soluble dans l'eau a été extraite deux fois avec 5 ml d'eau ultra pure (> 18,2 MΩ cm) dans un appareil à ultrasons bain pendant 30 min. Ensuite, la solution a été filtrée avec un filtre seringue en polyfluorure de vinylidène (PVDF) (Whatman, 0,45 μm; 3 mm) et traitée selon le protocole décrit par Lin et al.64 pour obtenir la fraction HULIS, qui est le principal composant d'absorption de la lumière de l'eau. -BrC soluble (WS-BrC)53. Le filtre résiduel après extraction de l'eau a été séché dans une hotte puis extrait deux fois avec 5 ml de méthanol (qualité HPLC, JT Baker, Phillipsburg, NJ, USA) dans un bain à ultrasons pendant 30 min et filtré avec un filtre seringue en PTFE pour l'eau. fraction de carbone organique insoluble (WISOC). Les fractions HULIS et WISOC ont été concentrées à 300 μL pour une analyse plus approfondie avec un HPLC-PDA-HRMS. Plus de détails sur l'analyse HPLC-PDA-HRMS ont été décrits ailleurs53.

Le logiciel Xcalibur 4.0 (Thermo Scientific) a été utilisé pour acquérir des données brutes, et la boîte à outils logicielle open source MZmine version 2.52 (http://mzmine.github.io/) a été utilisée pour effectuer la déconvolution maximale et la construction de chromatogrammes30,53. L'attribution de la formule a été réalisée avec les contraintes suivantes : C1-30H0-60O0-15N0-3S0-1Na0-1 avec une tolérance de masse de ± 3 ppm pour le modèle ESI+ et ±2 ppm pour le modèle ESI−53. Les formules reconnues ont été restreintes en définissant 0,3 ≤ H/C ≤ 3,0, O/C ≤ 3,0, N/C ≤ 0,5, S/C ≤ 0,2 pour éliminer les formules chimiquement déraisonnables24,53. De plus, les composés avec DBE/C ≥ 0,5 ont été considérés comme des candidats pour les chromophores BrC20,53. Les valeurs équivalentes de double liaison de la formule chimique neutre de CcHhOoNnSsNax ont été calculées comme DBE = (2C + 2 – H + N)/2, où C, H, N sont le nombre de carbone, d'hydrogène et d'azote, respectivement20,53 , et l'équivalent aromatique (Xc) a été obtenu à l'aide des équations : Xc = [3(DBE – (mO + nS)) – 2]/[DBE – (mO + nS)], où m et n désignent la fraction de atomes d'oxygène et de soufre impliqués dans la structure liée π d'un composé26,38. Dans cette étude, m = n = 0,5 a été utilisé pour les chromophores détectés en mode ESI−, et m = n = 1 a été utilisé pour les chromophores attribués en mode ESI+38. Les formules moléculaires neutres non conformes à la règle de l'azote ou à DBE non entier ou négatif ont été exclues. Tous les résultats rapportés ont été corrigés pour les blancs. L'intensité maximale des chromophores a été utilisée pour comparer leurs teneurs relatives24,36,38,44. Il convient de noter que différents types de chromophores peuvent présenter une sensibilité distincte dans le spectromètre de masse en raison des différences d'efficacité d'ionisation et de transmission38,65. Par conséquent, des incertitudes peuvent exister lors de la comparaison de l'intensité maximale entre les chromophores. Dans ce travail, nous supposons que tous les chromophores ont la même réponse d'abondance maximale dans le spectromètre de masse.

Les données brutes utilisées dans cette étude sont archivées à l'Institut de l'environnement terrestre de l'Académie chinoise des sciences et sont disponibles sur demande en contactant l'auteur correspondant ([email protected]).

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Ce travail a été soutenu par la Fondation nationale des sciences naturelles de Chine (NSFC) sous le numéro de subvention 41925015, le programme de recherche clé des sciences frontalières de l'Académie chinoise des sciences (n ° ZDBS-LY-DQC001), le programme de recherche prioritaire stratégique de l'Académie chinoise des sciences (n° XDB40000000) et SKLLQG (n° SKLLQGTD1801).

State Key Laboratory of Loess and Quaterary Geology, Center for Excellence in Quaternary Science and Global Change, Institute of Earth Environment, Chinese Academy of Sciences, Xi'an, 710061, Chine

Wei Yuan, Ru-Jin Huang, Lu Yang, Ting Wang, Yuquan Gong, Wenjuan Cao, Jie Guo, Haiyan Ni et Jing Duan

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Wei Yuan, Ru-Jin Huang, Lu Yang et Yuquan Gong

Laboratoire clé de recherche et développement sur les technologies de détection sur la sécurité alimentaire, l'inspection des aliments et le centre technologique de quarantaine des douanes de Shenzhen, Shenzhen, 518045, Chine

Jincan Shen

Key Laboratory of Plant-Sil Interactions of MOE, College of Resources and Environmental Sciences, National Academy of Agriculture Green Development, China Agricultural University, Beijing, 100193, Chine

Kai Wang

Département de chimie, Université Johannes Gutenberg de Mayence, Duesbergweg 10-14, 55128, Mayence, Allemagne

Thorsten Hoffmann

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Analyse formelle, écriture-ébauche originale, WY, R.-JH ; conceptualisation, validation, supervision, administration de projet, acquisition de financement R.-JH; rédaction-révision & édition WY, R.-JH, KW, LY, TW, YG, HN, JD, TH; conservation des données WY, R.-JH, JS, WC, JG

Correspondance à Ru-Jin Huang.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Yuan, W., Huang, RJ., Shen, J. et al. Plus de carbone brun soluble dans l'eau après la mesure de conversion résidentielle « du charbon au gaz » dans la ville de Pékin. npj Clim Atmos Sci 6, 20 (2023). https://doi.org/10.1038/s41612-023-00355-w

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Reçu : 08 juillet 2022

Accepté : 09 mars 2023

Publié: 23 mars 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41612-023-00355-w

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